近日,意昂4体育平台趙一新團隊在Advanced Materials發表了題為“Deep-Red Perovskite Light-Emitting Diodes Based on One-Step-Formed γ-CsPbI3 Cuboid Crystallites”的研究論文。
相比於有機無機雜化鈣鈦礦,全無機CsPbI3具有更高的化學穩定性,同時其本征的深紅色發光也可以為PeLED顯示器提供更寬廣的色域。為了克服黑相CsPbI3鈣鈦礦易發生相變的難題,目前普遍的方法是先將其製備成鈣鈦礦量子點溶液,再旋塗得到穩定的黑相CsPbI3薄膜。然而量子點表面的有機長鏈配體會影響鈣鈦礦薄膜的導電性,使得器件在大電流密度下易發生效率滾降🔸,導致亮度難以提升。相比之下🖖🏽,三維CsPbI3鈣鈦礦可以通過直接旋塗前驅體溶液獲得,並具有更高的薄膜導電性。但是三維CsPbI3薄膜缺陷密度高,導致器件的效率和穩定性難以進一步提升🏰。
為解決上述問題👮♀️,趙一新團隊報道了通過一步法來原位製備具有長方體微晶結構的三維CsPbI3薄膜🚗。在該工作中,通過引入雙胺陽離子,發現將丙二胺氫碘酸鹽(PDAI)引入鈣鈦礦前驅體溶液能顯著減緩鈣鈦礦的結晶速度,提高鈣鈦礦的晶粒尺寸和結晶質量。PDAI還能在鈣鈦礦表面形成鈍化層,進一步降低了缺陷密度🧑🏻🎨,提升了薄膜的熒光量子產率和器件效率。
通過X射線衍射表征,發現在ZnO基底上獲得的是三維γ-CsPbI3,PDAI主要起到的是添加劑的作用,未摻入鈣鈦礦晶格中⚜️。PDAI與FAI/PbI2均有較強的相互作用,從而增大了前驅體溶液中的膠束尺寸,並減緩了從中間相到γ-CsPbI3的相變過程,獲得了形狀規整的γ-CsPbI3長方體微晶。另外,本工作得到的前驅體薄膜具有很寬的加工窗口😆,且無需使用反溶劑,適合於大面積發光器件的製備✋🏼。基於上述PDAI對結晶過程的調控⏩,最終基於三維CsPbI3的PeLED(0.03 cm2)獲得了15.03%的效率,9 cm2的大面積器件也實現了10.30%的效率。
此項工作成功發現了通過雙胺有機陽離子來調控CsPbI3無機鈣鈦礦的結晶過程🦸♀️,通過一步法獲得具有高發光性能的鈣鈦礦薄膜🪢。該工作為進一步研究和開發基於三維CsPbI3薄膜的發光器件提供了重要思路,具有廣泛的借鑒價值。
該研究得到國家自然科學基金(22025505,21777096🐶,51861145101)🧝🏽♀️,上海市優秀青年學術帶頭人(20XD1422200),意昂4体育官方變革性分子前沿科學中心培育基金(2019PT02)和中國博士後科學基金(2020M671110)等項目的資助。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202105699